在白天,羽丘芽美(樱井智 配音)是就读于圣波利亚学院二年级的普通女生,可是一到夜晚,她就会变身成为行侠仗义的怪盗圣少女,在好友深森圣良(井上喜久子 配音)的帮助下展开劫富济贫的行动。芽美最大的对手不是别人,正是同班同学,自称为名侦探的飞鸟二世(冈野浩介 配音)。飞鸟强烈的正义感让他下定决心,誓要揭开圣少女的真正面目,父亲刑警的职业也为飞鸟的抓捕行动提供了便利,虽然屡屡经历失败,但飞鸟并没有因此而气馁。
其实,飞鸟一直占据着亚美作为普通少女的内心,但碍于身份无法向他表达,游走在双重身份之间也让亚美经历了一些特殊的惊险时刻。一个不断追捕,一个不断逃避,最终这本性善良的两人竟会迎来怎样的结局呢?
来自森林里的巫仙小讨厌(かないみか 配音),在经过一个小岛野生动物保护区时给狮子拔掉了坏牙治好了它的牙疼病,后来被生物研究所艾迪(二又一成 配音)玛利亚(鈴木麻巳 配音)夫妇的儿子约翰(岩坪理江 配音)带回了家里。小讨厌为向约翰证明自己是巫仙,坐着吸尘器带着约翰在星月明亮的夜晚飞了起来,森林时间的妖精小闹钟(水原リン 配音)变成小精灵一样的动物来到小讨厌身边保护她。后来约翰的父母收留了聪明调皮的小讨厌,一次约翰不小心摔坏了鸵鸟的蛋,鸵鸟非常伤心不吃不喝,小讨厌让小闹钟把时间倒流,把鸵鸟蛋恢复了原样。每天小讨厌都快快乐乐的和约翰小闹钟玩耍着,在今后的日子里,还会有更多的惊险与刺激在等待着他们......
很久以前四处游荡的羽入一族来到雏见泽定居,虽然他们希望能够和当地居民共存,但是在排外心的作用下遭到了拒绝,并发生了流血事件。这时,羽入以人类的姿态和古手神社的神主进行交涉,而且和神主的后继者有了孩子。神主也觉得这样下去不是个办法,于是要求他们遵守几个严厉的条例。而且,为了平定互相猜疑的人心,必须要有牺牲者。羽入接受了这些要求,她甘愿成为古文书所记载的“混沌的鬼神”,倒在了自己的女儿剑下(根据古手家的古文书记载)。而村民们将背负起双方的罪孽和责任,换来了和平共处的“鬼神”奉为了OYASHIROSAMA。当然,羽入并没有这样死去。当她再次复苏的时候,雏见泽已经恢复成了平常的样子,两者和睦共处,而她也在漫长的岁月中默默注视着他们的成长,以OYASHIROSAMA的身份。直到梨花的降临才从寂寞中解放出来。
2006年,为配合NDS版(钻石、珍珠版)的上市,TV动画同步推出全新系列《神奇宝贝钻石&珍珠》(Pokémon Diamond & Pearl,简称DP)。对战开拓区篇结束后,小遥为了独自挑战城都地区的华丽大赛和小智告别,小胜回到了橙华道馆,小刚也回家去了。小智则受到了小茂的激励,独自带着皮卡丘和偷渡的长尾怪手前往神奥地区挑战联盟。
新登场的女主角小光,其蓝本取自电玩NDS版。为了成为顶尖协调训练家,小光从家乡双叶镇来到了位于真砂镇的山梨研究所领取最初的神奇宝贝。而同一时间,小智也抵达神奥地区,并在那里和小刚再度会合。机缘巧合,小光救了被火箭队抓走的皮卡丘,三人就一同结伴旅行,展开了新的旅程。
《神奇宝贝珍珠&钻石》每周四在日本首播。台湾也由中视进行转播,网络上能够找到前105集的国语配音。